在消灭花剌子模国残余札兰丁后，蒙古军继续驻留在波斯，对波斯各地进行征服活动，虽经过20年，却没能将波斯全部征服。蒙哥大汗在1251年的库里勒台上决定，进行两大远征，一为南进，二为西征。大汗把这次西征的任务交给他的弟弟旭烈兀。旭烈兀担负着消灭仍在波斯和美索不达米亚地区残存着的两股宗教势力的任务：在马赞达兰的亦思马因派（苏莱曼Suleyman注：伊斯兰教什叶派的一支，今译为伊斯玛仪派）伊玛木们的木剌夷国和在报达（巴格达）的阿拔斯哈里发王朝。其中木剌夷国人凶狠残暴，屡劫蒙古旅商。蒙哥大汗为了维护大蒙古国的权益，扩大疆土，进行远征披斯，以图在该地建立一个统一的政权。指派给他的以后的任务是征服叙利亚：“从阿姆河两岸到密昔儿（埃及）国土尽头的广大地区内都要遵循成吉思汗的习惯和法令。对于顺从和屈服你命令的人要赐予恩惠和善待他们，对于顽抗的人要让他们遭受屈辱。”
旭烈兀大军在征途中
蒙哥大汗命蒙古各系诸王从自己的军队中，各十抽其二，以近亲统率从旭烈兀西征，其中包括一千多名从内地招来使用火药武器的汉族军人。原在西域作战的各军也全部划归旭烈兀西征军之序列，如：征印度之撒里的军队；正在波斯作战之拜住的军队；在呼罗珊、马赞达兰之岱儿巴图的军队。以上三将统帅的兵力约有5万人。这样，旭烈兀西征军的总兵力有10万人。同时，蒙哥汗派幼弟雪别台去跟随旭烈兀，还派了术赤第五子昔班的第四子孛勒合（巴剌海）、术赤第七子不哇勒的次子明合答儿之长子秃塔儿、术赤之长子斡儿答的次子忽里，参加了旭烈兀远征。
根据蒙哥汗的谕示，旭烈兀确定了作战指导思想：(一)首先以蒙古军为骨干，附以藩王从征诸军，一举歼灭木剌夷国的军队，而后进攻报达、叙利亚、埃及诸国，占领波斯全境，建立一个新的大汗国。(二)先谕敌以恩威，招降绥抚为主。如遇到抗拒，立即摧毁其城堡，消灭其军队。1252年七月，谴怯的不花为先锋率一万二千人先行。1253年12月，旭烈兀将其封地（今山西省西南和陕西省中部）委任其次子出木哈儿管理，他令宗王孛勒合、秃塔儿率术赤系从征之军为前锋，自与其长妻脱古思、妃子完者、长子阿八哈等人率主力西行。行至阿里麻里，宗王帖古迭儿率领的察合台系军队加入大军。1254年夏，驻于突厥斯坦。1255年九月，抵达撒麻耳干。1256年1月2日渡过阿姆河。在阿姆河的波斯岸边（南岸），他受到他的新属臣们派来的代表们的欢迎：从赫拉特的马立克（阿拉伯语“国王”的意思）、克尔特人沙姆斯哀丁及法尔斯的萨尔古尔朝阿塔卑（苏莱曼Suleyman注：又译“阿塔贝克”，“阿塔”意为突厥语“父亲”，“贝克”是突厥人的一种爵位，“阿塔贝克”本来是素丹册封的“太傅”的意思，是素丹的保护人，后来都自立为王）的代表们一直到小亚细亚的罗姆塞尔柱素丹国凯·卡兀思二世和乞立赤·阿尔斯兰四世的代表。
1256年6月到达木剌夷境内。按蒙哥拟定的计划，旭烈兀先攻马赞达兰境内麦门底司堡和阿剌模忒（意为“鹰巢”，位于里海正南方向）堡的亦思马因派教徒，或者称为刺客派（苏莱曼Suleyman注：即阿萨辛派）。教主鲁克那丁被旭烈兀围困于麦门底司堡，怯的不花攻占木剌夷多处堡寨，给予了沉重打击。鲁克那丁在蒙古大军压境的形势下，派遣他的弟弟沙歆沙向旭烈兀求和，旭烈兀要求鲁克那丁亲自来投降，但鲁克那丁迟疑不决。11月，旭烈兀命令蒙古军队发起猛攻，鲁克那丁被迫于19日投降。旭烈兀派鲁克那丁到各处劝降，并乘势攻下亦思马因派所据各城。12月20日阿剌模忒堡投降。旭烈兀将鲁克那丁遣送蒙哥大汗处，1257年初，鲁克那丁被蒙哥大汗派人半路杀死，他的族人也都被处死，木剌夷被完全平定。这支恐怖教派曾令12世纪的塞尔柱的素丹们束手无策；曾使塞尔柱素丹国和哈里发王朝怕得发抖；曾作为一种促进因素助长了整个亚洲伊斯兰社会的腐化和分裂；现在终于被铲除了。
1257年3月，驻守阿哲儿拜占（阿塞拜疆）的拜住将军来波斯哈马丹汇合（拜住曾两次欲取巴格达皆未成功），旭烈兀偕同拜住等继续西征。接着，旭烈兀准备攻打报达的阿拔斯哈里发，他是伊斯兰教逊尼派的精神领袖和伊剌克境内一小块世俗领地的君主。九月，旭烈兀派遣使者命令哈里发投降。当时在位的哈里发穆斯台耳绥姆（苏莱曼Suleyman注：又译为谟斯塔辛，1242－1258年在位）很平庸，他幻想以计谋对付蒙古人，犹如他的前任哈里发们对付在波斯依次出现的霸权那样：布瓦希德王朝、大塞尔柱王朝、花剌子模王朝和蒙古人。以往，无论什么时候，只要当时的对手被证明是很强大的，哈里发就投降。10世纪的哈里发曾接受布瓦希德朝异密（注：今译为埃米尔）埃尔奥马拉成为他的共同统治者；11世纪的哈里发与大塞尔柱王朝素丹共同统治。
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